近日,全球最大的赌钱网郭彦炳教授课题组在富炔键石墨炔基材料去除重金属铅离子方面取得了重要进展,在国际科学界权威期刊《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,简称PNAS)发表了题为“Ultra-high-efficiency capture of lead ions over acetylenic bond-rich graphdiyne adsorbent in aqueous solution”(PNAS, 2023, 120, 16)的研究成果。武汉工程大学2019级联合培养硕士研究生谢双磊与全球最大的赌钱网2019级博士研究生潘传奇为论文共同第一作者,通讯作者为中国农业科学院毛雪飞研究员、武汉工程大学黎俊波教授和全球最大的赌钱网郭彦炳教授(最后通讯作者),第一完成单位为全球最大的赌钱网。
铅(Pb)是一种有毒重金属,可以通过各种暴露途径进入血液和骨骼,如食物、水、空气、烟草和汽车尾气等。据报道,至少有900万吨铅被排放到全球环境中,其中相当一部分进入水资源,并通过某些介质逐渐进入生物链。铅在生物体中不可降解且可以在生物体内累积,长期全身接触铅可能会导致高血压、心脏病、中风和慢性肾脏疾病。更值得关注的是,即使孕妇血液的铅含量低于10 μg/L也可能会导致婴儿流产、早产、出生体重低以及儿童发育迟缓等问题。因此,有效去除液体介质中的铅对保护环境安全和人类健康具有重要意义。
近年来,在国家自然科学基金委和湖北省杰出青年基金等资助下,郭彦炳课题组围绕炔键调控表界面电子结构在环境修复领域的应用进行了深入探索。在国际上首次提出“sp-碳参与的氧活化”概念,并率先开展了系统研究。(J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 8720?8730;Chem Res Chin Univ. 2021, 37,1341-1347;J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 4942?4951)。
图1. 氢化石墨炔去除水溶液及血液中铅的示意图
在此项工作中,郭彦炳教授团队联合武汉工程大学黎俊波教授、中国农业科学院毛雪飞研究员团队合作构筑了具有独特炔键及大六边形孔结构的氢化石墨炔(HsGDY),首次将其用于水相、含铅血液中的铅离子捕获。研究发现HsGDY独特的六边形孔结构和堆叠模式允许其在单位空间内通过面内侧边吸附构型吸附更多的铅,Pb 6s和H 1s轨道杂化促进了吸附在HsGDY炔键上的铅原子的强键合,有助于提高HsGDY吸附能力。基于以上结构优势,HsGDY表现出对铅极高的吸附能力,最大吸附量为2390 mg/g,优于目前已报道的铅吸附材料。所开发的基于HsGDY的便携式过滤器,可以处理1000 μg/L的含铅水溶液达标水量1000 mL,是商业活性炭颗粒性能的6.67倍。此外,HsGDY具有良好的生物相容性,对100 μg/L血铅溶液表现出良好的去除效率,是GDY的1.7倍。
该研究工作揭示了富炔键石墨炔基材料高效去除铅的分子机制,为合理设计和开发高效的在多介质(水,土,气等)中重金属的吸附去除提供了新的研究思路。